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Zusammenfassung
  • Die chemische Industrie steht vor der Herausforderung, fossile Rohstoffe durch nachhaltige Alternativen zu ersetzen. Lignin, das nach Cellulose zweithäufigste Biopolymer und ein Nebenprodukt der Papierproduktion, bietet hierfür großes Potenzial, wird jedoch überwiegend verbrannt. In dieser Dissertation wird die elektrochemische Depolymerisation technischer Lignine (Soda- und Kraft-Lignin) unter Einsatz verschiedener Katalysatoren untersucht. Es zeigt sich, dass sowohl Kohlenstoff- als auch Silber-Elektroden wirksam sind, jedoch unterschiedliche Produktspektren liefern: Kohlenstoff führt zu einer vollständigen Dearomatisierung mit aliphatischen Hauptprodukten, während Silber ein breiteres Spektrum, das auch aromatische Monomere umfasst, ermöglicht. Durch die Einführung eines Zweiphasensystems konnte die Effizienz der Verwertung von Kraft-Lignin signifikant gesteigert werden. Zudem wurde γ-Valerolacton als Lösungsmittel identifiziert, das sowohl zur Extraktion als auch direkt zur Depolymerisation von Lignin geeignet ist. Dadurch entfallen mehrstufige Prozesse. Aufbauend auf Erkenntnissen aus der CO₂-Reduktion wurde erstmals ein auf Biochar basierender Eisen-Dual-Atom-Katalysator eingesetzt, der die Effizienz gegenüber Bulk-Katalysatoren deutlich erhöht. In-operando-XAS-Messungen bestätigten die Stabilität und atomare Struktur des Katalysators. Insgesamt zeigt diese Arbeit, dass sowohl Bulk- als auch atomar dispergierte Katalysatoren entscheidend zur nachhaltigen Lignin-Valorisierung beitragen können und damit neue Perspektiven für eine effiziente und ressourcenschonende Bioraffinerie eröffnen.
Abstract
  • The chemical industry is challenged to replace fossil raw materials with sustainable alternatives. Lignin, the second most abundant biopolymer after cellulose and a byproduct of paper production, has great potential for this purpose but is currently mostly incinerated. This dissertation investigates the electrochemical depolymerization of technical lignins (Soda and Kraft lignins) using various catalysts. Both carbon and silver electrodes have been shown to be effective, but they produce different results: carbon leads to complete dearomatization with aliphatic main products, while silver produces a broader spectrum that includes aromatic monomers. Introducing a two-phase system significantly increased the efficiency of Kraft lignin utilization. Additionally, γ-valerolactone was identified as a suitable solvent for the extraction and direct depolymerization of lignin. This eliminates the need for multi-step processes. Building on findings from CO2 reduction, biochar-based iron dual-atom catalysts were used for the first time, significantly increasing efficiency compared to bulk catalysts. In-operando XAS measurements confirmed the catalyst's stability and atomic structure. Overall, this work demonstrates that both bulk and atomically dispersed catalysts can contribute significantly to the sustainable valorization of lignin, opening up new possibilities for efficient, resource-saving biorefineries.
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