TY  - THES
A3  - Benter, Thorsten
A3  - Kersten, Hendrik
AB  - Diese Arbeit konzentriert sich auf die Entwicklung von Methoden und Modellen für die Simulation von geladenen Flüssigkeitstropfen die bei der Elektrospray-Ionisation (ESI) in der Massenspektrometrie entstehen. Diese Tropfen gelangen in die Vakuum-Systeme verbreiteter ESI-Massenspektrometer wo sie schlagartigen Veränderungen der Umgebungsbedingungen (Druck, Temperatur, elektrische Felder) ausgesetzt sind. Daher soll auf lange Sicht ein vollständiges, dynamisches Modell derartiger Tropfen von der Ionenquelle bis zum Detektor entwickelt werden. In dieser Arbeit werden zwei dafür grundlegende Teilaspekte beleuchtet: die stark verbesserte Modellierung von Ion-Neutral-Kollisionen mit einem auf klassischer Molekulardynamik (MD) basierenden Ansatz sowie Molekulardynamik Simulationen von oberflächeninduzierten Dissoziationen (SID) von ESI Tropfen. Ein MD basiertes Kollisionsmodell wurde in IDSimF, ein offenes System zur Simulation von Iontrajektorien, integriert und für die Simulation eines Driftröhren-Ionenmobilitäts-Spektrometers (DT-IMS) verwendet, das als Benchmark-System benutzt wurde. Für monoatomare Hintergrundgase wurde eine gute Übereinstimmung mit experimentellen Ionenmobilitäten erzielt. Molekularer Stickstoff hingegen führte aufgrund der Ausbildung molekularer Cluster zwischen Ionen und Hintergrundgas und den anspruchsvolleren Kraftfeldern zusätzliche Komplexität ein. Als schneller zu berechnende, wenn auch weniger präzise Alternative wurde außerdem ein Variable Hard-Sphere (VHS) Kollisionsmodell implementiert, welches zusätzlich interne Energien der modellierten Ionenverfolgen kann. Beide Modelle bilden dabei die Grundlage für weiterführende Ionentrajektorien Simulationen von ESI Tropfen. Für die SID Simulationen wurde LAMMPS verwendet. LAMMPS ist ein klassischer MD Simulationscode zur Berechnung von atomaren Molekülsystemen. Typische ESI Tropfen wurden in diesen Simulationen mit einer idealisierten Aluminiumoberfläche zur Kollision gebracht. Zu den wesentlichen Ergebnissen zählen: die vorwiegend Freisetzung reiner Lösungsmittelcluster, die seltene Freisetzung geladener Cluster durch hochenergetische Kollisionen sowie die reduzierte Clusterfreisetzung bei größeren Tropfen. Darüber hinaus wurde ein erstes SID-Modell in das kommerzielle Simulationsprogramm SIMION integriert. Dieses kombiniert Trajektorien Simulationen mit harten Kugelstößen zwischenden Tropfen und dem Hintergundgas sowie die Dissoziation der Tropfen durch Oberflächenkollisionen. Zukünftige Arbeiten sollten versuchen die Ion-Neutral-Kollisionen in IDSimF für die Cluster-Bildung anzupassen sowie eine umfängliche Kraftfeld Parametrisierung durchzuführen. Auch sollten in den SID Simulationen realistischere und komplexere Oberflächen simuliert werden und ein Ansatz zur effizienteren Berechnung von großen Tropfen etabliert werden (coarse-graining).
AU  - Rajkovic, Michelle
CY  - Wuppertal
DA  - 2026
DO  - 10.25926/BUW/0-1040
DP  - Bergische Universität Wuppertal
KW  - Elektrospray-Ionization
KW  - Simulationen
KW  - Molekulardynamik
KW  - Ionenmobilität
KW  - Methodenentwicklung
KW  - C++
KW  - Electrospray ionization
KW  - Simulations
KW  - Molecular dynamics
KW  - Ion mobility
KW  - Method development
LA  - eng
N1  - Bergische Universität Wuppertal, Dissertation, 2026
PB  - Bergische Universität Wuppertal
SP  - 1 Online-Ressource (xxi, 217 Seiten) : Illustrationen, Diagramme
T2  - Chemie
TI  - Molecular dynamics studies of ion-neutral and surface collisions: from molecular ions in ion mobility to ESI droplets
UR  - https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:hbz:468-2-7266
Y2  - 2026-09-16T19:11:20
ER  -