TY  - THES
AB  - Die Wasserstofftechnologie, insbesondere der grüne Wasserstoff, spielt eine unersetzliche Rolle bei der Verwirklichung der Kohlenstofffreiheit bis 2050. Kapazitätssteigerung (höheres Wasserstoffproduktionsvolumen), längere Stack-Lebensdauer und Kostensenkung bei Elektrolyseuren sind einige der Schlüsselstrategien zur Senkung der Produktionskosten für grünen Wasserstoff, was die industrielle Umsetzung dieser Technologie beschleunigen wird. Ein Ansatz zur Senkung der Wasserstoffproduktionskosten besteht darin, reichlich vorhandene und erschwingliche Katalysatoren, die frei von seltenen und wertvollen Elementen sind, zu verwenden, um die Wasserspaltung im Elektrolyseur zu erleichtern. Unter den untersuchten Katalysatoren mit reichlich vorhandenen Elementen gelten FeNi-Legierungen aufgrund ihrer hohen katalytischen Aktivität im Wasserspaltungsprozess als der Schlüssel. Um die katalytische Aktivität von Katalysatoren auf FeNi-Basis weiter zu verbessern, ist die Verkleinerung eine gängige Strategie, um die Oberfläche des Katalysators zu vergrößern, was zu mehr aktiven Stellen für die stattfindenden Reaktionen führt. Das wichtige globale Ziel, bis 2050 durch die Herstellung kostengünstiger und katalytisch aktiver Nanokatalysatoren auf FeNi-Basis in großem Maßstab eine kohlenstofffreie Atmosphäre zu erreichen, sollte mit einer Produktionsmethode einhergehen, die auch dem Prinzip der grünen Chemie entspricht. Die gepulste Laserablation in Flüssigkeit (PLAL) ist eine unkomplizierte und vielseitige grüne Synthesemethode zur Herstellung von Nanopartikeln (NP). Dabei wird ein gepulster Hochleistungslaser verwendet, um ein in ein flüssiges Medium eingetauchtes Ziel abzutragen. Obwohl die Flüssigkeit bei PLAL hauptsächlich dazu dient, die erzeugten NP einzufangen und zu transportieren, spielt sie eine wichtige Rolle für die Eigenschaften der NP. Die Flüssigkeit bestimmt die Zusammensetzung, die Partikelgröße, die Oxidation und die Morphologie der erzeugten NPs und wirkt sich auf die katalytische Aktivität aus. Darüber hinaus beeinflussen die Flüssigkeitseigenschaften auch die NP-Produktionsrate, die ein wichtiger Parameter für die angestrebte großtechnische Produktion von Katalysatoren ist. Daher ist es von entscheidender Bedeutung, zu untersuchen, welche Flüssigkeit für unsere Anwendung am besten geeignet ist. In dieser Dissertation wurden drei verschiedene Trägermedien für die Ablation untersucht, nämlich Wasser, Aceton und getrocknetes Aceton (Aceton mit reduzierter Wasserverunreinigung), die für die großtechnische Herstellung von FeNi NPs mittels der PLAL-Methode wirtschaftlich sind. Schlüsseleigenschaften wie Morphologie, Oxidation, katalytische Aktivität und Produktivität wurden mit Hilfe von Analysemethoden wie Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), energiedispersiver Röntgenstrahlung (EDX), Röntgendiffraktometrie (XRD) und elektrochemischer Analyse untersucht. Das Ergebnis war, dass FeNi in getrocknetem Aceton im Vergleich zu FeNi in Wasser und Aceton eine kleinere NP-Größe, weniger Oxidation und eine etwas aktivere katalytische Aktivität aufweist. Die Produktivität von FeNi in getrocknetem Aceton betrug jedoch nur ein Drittel im Vergleich zu Wasser. In Anbetracht der Nachhaltigkeitsproblematik, des Gefahrenrisikos und der geringfügigen Verbesserung bei der Verwendung von getrocknetem Aceton als Ablationsflüssigkeit wurde Wasser als Ablationsflüssigkeit für die Herstellung von FeNi-NP durch PLAL gewählt, da es mit den Prinzipien der grünen Chemie übereinstimmt und eine höhere Produktivität aufweist.Dennoch leidet die PLAL unter ihrer geringen Produktivität, was ihre industrielle Nutzung behindert. Die PLAL-Produktivität reicht von einigen Dutzend bis zu einigen hundert Milligramm pro Stunde, je nach den verschiedenen Versuchsbedingungen. Die Steigerung der Produktion von FeNi NPs durch PLAL ist daher von entscheidender Bedeutung, um den industriellen Bedarf an reichlich vorhandenen und katalytisch aktiven Nanokatalysatoren für den Wasserspaltungsprozess zu decken. In dieser Dissertation wird ein kosteneffizienter Ansatz unter Verwendung statischer diffraktiver optischer Elemente (DOE) vorgestellt, um eine parallele Ablation zu erreichen, die als Multi-Beam PLAL (MB-PLAL) bezeichnet wird. Mit dieser Methode wurde ein größerer Interpulsabstand erreicht, der die Produktivität der Nanopartikel erhöht, ohne dass die Scangeschwindigkeit erhöht werden muss. Der größere Impulsabstand ist eine direkte Folge der Anpassung der Impulsfrequenz, um die Aufteilung der Impulsenergie durch die DOE zu kompensieren. MB-PLAL mit 11 Strahlen verbesserte die Produktivität von FeNi NPs in Wasser um den Faktor 4 im Vergleich zu PLAL mit einem Strahl (0,4 g/h bis 1,6 g/h). Die Skalierbarkeit, Effizienz und Vielseitigkeit von MB-PLAL wurde durch die Ablation von Au- und Fe50Ni50-Targets mit 1, 6 und 11 Strahlen bestätigt, was zu einer linearen Produktivitätssteigerung führte. Die Umsetzung unserer lasergenerierten FeNi NPs als Katalysatoren war das letzte Ziel dieser Arbeit. Ziel ist es, Katalysatoren in großem Maßstab und mit hoher katalytischer Aktivität herzustellen, die völlig frei von wertvollen und seltenen Elementen sind. Die mit MB-PLAL in Wasser hergestellten FeNi NPs wurden auf der Oberfläche von rGO abgeschieden, was zu kleineren Partikelgrößen führte. Um die effizienteste einstufige Produktionsmethode zur Herstellung von FeNi-rGO-Verbundwerkstoffen zu finden, wurden verschiedene unterstützende Methoden untersucht, d. h. nachgeschaltete und in situ PLAL. Die nachgeschaltete PLAL produziert FeNi-rGO mit ähnlichen Eigenschaften wie die in situ PLAL, bietet aber eine höhere Effizienz und Produktivität. Die hergestellten FeNi-rGO wurden dann auf FeNi-Doppelschichthydroxid (FeNi LDH) aufgesprüht, das auf einem Ni-Schaumsubstrat gewachsen ist, um einen Hybridkatalysator, FeNi-rGO/FeNi/Ni-Schaum, für die Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) in alkalischen Medien herzustellen. Der hergestellte Hybridkatalysator benötigt eine Überspannung von nur 234 mV bei einer Stromdichte von 10 mA/cm2, was 37 mV niedriger ist als der getestete kommerzielle RuO2-Katalysator auf Ni-Schaumsubstrat. Außerdem ist der Hybridkatalysator extrem robust; er übersteht 10.000 Zyklen beschleunigter Verschlechterung und läuft mehr als 1.300 Stunden bei einer Stromdichte von 10 mA/cm2 ohne Leistungsabfall. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die in dieser Dissertation vorgestellten Untersuchungen einen bedeutenden Beitrag zur Weiterentwicklung der Bereiche PLAL und Katalysatoren leisten. Sie bietet Einblicke in den Einfluss der Ablationsflüssigkeit auf die Eigenschaften von FeNi NPs, eine neu vorgeschlagene MB-PLAL-Methode, um die Produktivität auf die industriellen Anforderungen hochzuschrauben, und die Kombination beider Ansätze für die Herstellung eines Hybridkatalysators, der frei von seltenen und wertvollen Elementen ist, eine niedrige Überspannung aufweist und langfristig stabil ist.
AU  - Khairani, Inna Yusnila
CY  - Wuppertal
DO  - 10.25926/BUW/0-875
DP  - Bergische Universität Wuppertal
KW  - Grüne Chemie
KW  - Katalysator für Wasserspaltung
KW  - Laserprozessierung
KW  - Optische Beugung
KW  - Äquimolares Eisen-Nickel
KW  - green chemistry
KW  - water-splitting catalyst
KW  - laser processing
KW  - optical diffraction
KW  - iron nickel equimolar
LA  - eng
N1  - Bergische Universität Wuppertal, Dissertation, 2025
PB  - Veröffentlichungen der Universität
PY  - 2025
SP  - 1 Online-Ressource (161 Seiten) : Illustrationen
T2  - Fakultät für Maschinenbau und Sicherheitstechnik
TI  - Advancing FeNi nanocatalyst production for green hydrogen using multi-Beam pulsed laser ablation in liquid
UR  - https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:hbz:468-2-5955
Y2  - 2026-01-13T05:46:20
ER  -