Eine der großen Herausforderungen bei der Lagrangeschen chemischen Transportmodellierung ist die präzise Darstellung von Schadstoffquellen und -senken. Diese Arbeit konzentriert sich auf die Entwicklung sowohl expliziter als auch impliziter Chemieschemata im MPTRAC-Modell. Das explizite Chemieschema behandelt Reaktionen erster Ordnung, wodurch es recheneffizient für großräumige und langfristige Simulationen ist, während das implizite Chemieschema komplexe, nichtlineare chemische Mechanismen mit flexiblen Benutzervorgaben verarbeitet. Die Arbeit umfasst Fallstudien zu zwei Vulkanausbrüchen – dem Ambae-Ausbruch 2018 und dem Raikoke-Ausbruch 2019 – zur Validierung der entwickelten Schemata. Durch Sensitivitätsanalysen gegenüber verschiedenen meteorologischen und chemischen Faktoren liefert die Dissertation Einblicke in die Variabilität der SO2-Lebensdauer in unterschiedlichen Höhenlagen und unter verschiedenen atmosphärischen Bedingungen. Sowohl das explizite als auch das implizite Chemieschema werden durch den Vergleich mit Satellitendaten getestet und bewertet. Die Ergebnisse zeigen, dass der Abbau von vulkanischem SO2 einen stark nichtlinearen Effekt aufweist. Um die Fähigkeit des Modells zur Schätzung vulkanischer SO2-Emissionen weiter zu verbessern, wird ein inverses Modellierungsverfahren mit einem Partikelfilteralgorithmus entwickelt, der den nichtlinearen Abbau von SO2 berücksichtigt und eine genauere Schätzung der Emissionsquellen im Vergleich zu herkömmlichen Rückwärtstrajektorienmethoden ermöglicht. Durch die Kopplung der inversen Modellierungstechnik mit den entwickelten Chemieschemata wird die Fähigkeit verbessert, zeit- und höhenaufgelöste Quellparameter von Vulkanausbrüchen zu bestimmen. Die Dissertation zeigt damit die Bedeutung einer genauen Modellierung der Senken für die Quellschätzung auf.

One of the major challenges in Lagrangian chemical transport modeling is the accurate representation of the pollutant sources and sinks. An important part of this work involves the development of both explicit and implicit chemistry schemes within the MPTRAC model. The explicit chemistry scheme handles first-order reactions, making it computationally efficient for large-scale, long-term simulations, while the implicit chemistry scheme handles complex non-linear chemical mechanisms with flexible user definitions. This work includes case studies of two major volcanic eruptions — the 2018 Ambae eruption and the 2019 Raikoke eruption to validate the developed models. By analyzing the sensitivity of these processes to various meteorological and chemical factors, the thesis provides insights into the variability of the SO2 lifetime across different altitudes and atmospheric conditions. Both explicit and implicit chemistry schemes are tested and evaluated through comparison with satellite retrievals. The results also show that the volcanic SO2 decay has a strong non-linear effect. To further improve the ability of the model to estimate volcanic SO2 emissions, this thesis develops an inverse modeling approach using a particle filter algorithm, that accounts for the non-linear decay of SO2 and provides a more accurate estimation of emission sources compared to traditional backward trajectory methods. By coupling the inverse modeling technique with the developed chemistry schemes, the work enhances the ability to estimate the time and altitude-resolved source parameters of volcanic eruptions. This thesis also examines the influence of the sink modeling on the reconstructed emissions, demonstrating the importance of the accurate sink modeling for source estimation.